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开宝五年（972年）正月，李煜下令贬损仪制：下“诏”改称“教”；改中书、门下省为左、右内史府，尚书省改为司会府，御史台改为司宪府，翰林改为文馆，枢密院改为光政院；降诸“王”为“公”，避讳宋朝，以示尊崇。元宗时，虽臣服后周，但金陵台殿皆设鸱吻（殿脊的兽头）；乾德年间，宋朝使者到来，李煜就撤去，使者走后再复原；至此，遂撤去一应器物，不再使用。太祖晋封李从善为泰宁军节度使，并在汴阳坊赏赐宅院，暗示李煜入京降宋；李煜遣户部尚书冯延鲁为李从善所受封赐道谢，冯延鲁入汴京，因病未能朝见宋太祖而返。
开宝六年（973年）夏，太祖遣翰林院学士卢多逊出使南唐，李煜上表愿接受北宋册封爵位，被拒。十月，内史舍人潘佑感于国运衰弱，-极言劝谏李平为尚书令，徐铉、张洎进言“李平妖言惑众，煽动潘佑犯上”，李煜遣人收捕，潘佑在家中自杀，李平亦自缢狱中。
开宝七年（974年），李煜上表求放李从善归国，宋太祖不许。秋，宋太祖先后派梁迥、李穆出使南唐，以祭天为由，诏李煜入京，李煜托病不从，回复“臣侍奉大朝，希望得以保全宗庙，想不到竟会这样，事既至此，唯死而已”。太祖闻信，即遣颖州团练使曹翰兵出江陵，又命宣徽南院使曹彬等随后出师，水陆并进；李煜亦筑城聚粮，大举备战。闰十月，宋军攻下池州，李煜下令全城-，并停止沿用北宋年号，改为干支纪年。时吴越乘机进犯常州、润州，李煜遣使质问，说以唇亡齿寒之理，吴越王不答，转送李煜书信至宋廷。北宋攻陷芜湖和雄远军，沿采石矶搭建浮桥，渡江南进。李煜招募兵卒，委任皇甫继勋统领兵马，全力御敌，因强弱悬殊，兵败如山，内殿传诏徐元瑀、刁衎阻隔战败消息，宋屯兵金陵城南十里，李煜尚不知情。
开宝八年（975年）二月，宋师攻克金陵关城。三月，吴越进逼常州，诛杀皇甫继勋，权知州事禹万诚献城投降。六月，宋与吴越会师，进发润州，留后刘澄投降。洪州节度使朱令赟率兵十五万前往救援，行至皖口，遭遇宋军。朱令赟下令焚烧宋船，不料北风大作，反而烧至自身，朱令赟与战櫂都虞候王晖皆被擒（皖口之战）。外援既灭，北宋尽围金陵，昼夜攻城，金陵米粮匮乏，死者不可胜数。李煜两次派遣徐铉出使北宋，进奉大批钱物，求宋缓兵，太祖答以“卧榻之侧，岂容他人鼾睡”。十二月，金陵失守，守将呙彦、马承信，马承俊等力战而死，右内史侍郎陈乔自缢，李煜奉表投降，南唐灭亡。
开宝九年（976年）正月，李煜被俘送到京师，宋太祖封为违命侯，拜左（一说右）千牛卫将军。